К началу 60-х гг. он создает около 20 фильмов, работая по преимуществу в рамках канонических коммерческих жанров – мелодрамы, комедии, детектива. О беспощадности жестокого реализма раннего Бунюэля напоминает рисующий страшную участь подростков-беспризорников в Мехико фильм «Забытые» (1950, приз за режиссуру МКФ в Каннах, 1951), о демократических симпатиях режиссера – создаваемые с участием Франции фильмы «Это называется зарей» (1956), «Смерть в этом саду» (1956), «Лихорадка приходит в Эль-Пао» (1960). Однако подлинная мощь его дарования раскрывается лишь в лентах, сочетающих острую критику социальных основ современного буржуазного мироустройства с нелицеприятным видением евангельских заветов, таких как «Назарин» (1959, по роману Б. П. Гальдоса; специальная премия жюри и приз ФИПРЕССИ в Каннах) и «Виридиана» (1961, Гран-при МКФ в Каннах), после долголетней разлуки снятая на родине автора и тут же запрещенная по обвинению в оскорблении религиозных ценностей.

Отмеченные жесткой экспрессивностью образного решения и виртуозностью актерского исполнения, оба фильма демонстрировали несостоятельность попыток социальной утопии в перегороженном кастовыми и классовыми барьерами мире. В 60-е гг. библейская тема еще дважды звучит в кинематографе Бунюэля – в фильмах-притчах «Симеон-столпник» (1965, специальный приз жюри МКФ в Венеции) и «Млечный путь» (1969). Однако фокус гротескно-сатирического видения режиссера все больше смещается в сторону этико-психологических аспектов современного ему общества, пронизанного своекорыстием, лицемерием и расчетом. Разные, но в равной мере неутешительные варианты деградации личности в этом обществе предстают в «Дневнике горничной» (1964, по роману О. Мирбо), «Дневной красавице» (1967, по роману Ж. Кесселя; Гран-при на МКФ в Венеции) и «Тристане» (1970, по роману Б. П. Гальдоса). А лелеемый со времен «Андалузского пса» и «Золотого века» сюрреалистический вызов унылой действительности вносит ноту озорного абсурда в симметрически выверенную фабулу «Ангела-истребителя» (1962, премия ФИПРЕССИ на МКФ в Каннах) и последних блестящих картин Бунюэля: «Скромное обаяние буржуазии» (1972, премия «Оскар», 1973), «Призрак свободы» (1974) и «Этот смутный объект желания» (1977, по роману П. Луиса; премия «Оскар», 1977).